Intitulé de la thèse : Développement d’une cathode à base de Co par ingénierie moléculaire pour la réduction du CO2 : De l’étude fondamentale d’un catalyseur greffé jusqu’à l’intégration en électrolyseur
Parallèlement au développement des batteries ou de l’électrolyse de l’eau, la valorisation électrocatalytique du CO2 est également considérée comme une approche prometteuse pour permettre le stockage de l’électricité renouvelable, mais intermittente. Dans le cadre du programme de fermeture du cycle du carbone, cette stratégie permettra la production de carburants carbonés renouvelable à haute valeur ajoutée, aisément utilisable dans le mix énergétique actuel. Couplée à des dispositifs de captage du CO2, cette stratégie permettrait de surcroit de limiter et contrôler la concentration en CO2 atmosphérique. Notre laboratoire a, au cours des dernières années, développé différents centres catalytiques moléculaires pour la réduction électrocatalytique du CO2 avec pour l’heure des sélectivité, activité et stabilité limités. Pour surmonter les limitations actuelles, notre groupe cherche à développer de nouvelles architectures macromoléculaires multifonctionnelles capables d’intégrer le centre catalytique moléculaire et permettant un contrôle accru vis-àvis de la réactivité de ce dernier et du produit visé.Ce projet a d'abord consisté à concevoir un catalyseur électrocatalytique bien connu pour la réduction électrocatalytique du CO2, dans le but de permettre son intégration directe à la surface des électrodes. Cette approche a permis d’évaluer les performances du nouveau catalyseur hybride pour la réduction électrocatalytique du CO2 en CO, avec une sélectivité (supérieure à 95%) et une activité élevée à faible surtension. Compte tenu du potentiel de ce catalyseur hybride, il a ensuite été intégré à une électrode à diffusion de gaz afin d'être mis en œuvre dans des électrolyseurs de CO2 opérationnels. Cette approche permet d'étudier le nouveau système catalytique dans un électrolyseur fonctionnel reproduisant fidèlement les conditions réelles. Elle fournit des indications précieuses sur le potentiel du système pour des applications à grande échelle. Une fois intégré dans l’électrolyseur, le catalyseur a de nouveau démontré une excellente activité et sélectivité pour la réduction du CO2 en CO (supérieure à 97 %). Cependant, la stabilité du catalyseur pendant l’électrolyse demeure un défi majeur, car la dégradation peut entraîner des pertes significatives d’activité et de sélectivité. Pour remédier à ce problème, nous avons identifié le mécanisme de désactivation de ce nouveau catalyseur hybride, ce qui ouvre la voie à la conception future de catalyseurs hybrides moléculaires plus stables.
Mots clés : Valorisation du CO2, Electrocatalyse supportée, Chimie de coordination, Catalyse moléculaire, Nanotubes de carbone
École doctorale : ED CSV – Chimie et Sciences du Vivant
Laboratoire d’accueil : Laboratoire Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - CEA/CNRS/UGA)
Direction de thèse : Vincent ARTERO et Bertrand REUILLARD
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